В феврале 1903 года Юнг женился на двадцатилетней дочери преуспевающего фабриканта Эмме Раушенбах (1882 - 1955), с которой прожил вместе пятьдесят два года, став отцом четырех дочерей и сына. Вначале молодые поселились на территории клиники Бурхгольцли, занимая квартиру этажом выше Блейлера, а позже - в 1906 году - переехали во вновь отстроенный собственный дом в пригородное местечко Кюснахт, что неподалеку от Цюриха. Годом раньше Юнг начал преподавательскую деятельность в Цюрихском университете. В 1909 году вместе с Фрейдом и другим психоаналитиком - венгром Ференчи, работавшим в Австрии, Юнг впервые приехал в Соединенные Штаты Америки, где прочел курс лекций по методу словесных ассоциаций. Университет Кларка в штате Массачусетс, пригласивший европейских психоаналитиков и праздновавший свое двадцатилетнее существование, присудил Юнгу вместе с другими почетную степень доктора.
Международная известность, а с ней и частная практика, приносившая неплохой доход, постепенно росли, так что в 1910 году Юнг оставляет свой пост в Бурхгольцльской клинике (к тому времени он стал клиническим директором), принимая все более многочисленных пациентов у себя в Кюснахте, на берегу Цюрихского озера. В это время Юнг становится первым президентом Международной ассоциации психоанализа и погружается в свои глубинные исследования мифов, легенд, сказок в контексте их взаимодействия с миром психопатологии. Появляются публикации, довольно четко обозначившие область последующих жизненных и академических интересов Юнга. Здесь же более ясно обозначилась и граница идеологической независимости от Фрейда во взглядах обоих на природу бессознательного психического.
Прежде всего разногласие обнаружилось в понимании содержания либидо как термина, определяющего психическую энергию индивида. Фрейд полагал, что психические расстройства развиваются из-за подавления сексуальности и перемещения эротического интереса с объектов внешнего мира во внутренний мир пациента.